Análise de óxido de gadolínio usando micro-ondas

Scientific Reports volume 13, Número do artigo: 4828 (2023) Citar este artigo

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Nós relatamos a análise de óxido de gadolínio puro (Gd2O3) e sua detecção quando misturado em detritos nucleares substitutos usando espectroscopia de degradação induzida por microlaser acoplado a fibra de micro-ondas (MWE-FC-MLIBS). A aplicação alvo é a análise remota de detritos nucleares contendo urânio (U) dentro da Usina Nuclear de Fukushima Daiichi. Os detritos nucleares substitutos usados ​​neste estudo continham gadolínio (Gd), cério (Ce), zircônio (Zr) e ferro (Fe). Ce é um substituto para U, e Gd2O3 é um excelente índice de perigo porque é incorporado em algumas varetas de combustível. A detecção de Gd é essencial para avaliar detritos antes do processo de recuperação. Os detritos substitutos foram eliminados por um microlaser de 849 ps 1064 nm sob condições de pressão atmosférica, enquanto uma antena helicoidal propagou microondas de 2,45 GHz 1,0 kW por 1,0 ms na ablação a laser, que foi então caracterizada por uma câmera de alta velocidade e espectrômetros de alta resolução . Os resultados mostraram que a expansão do plasma induzida por micro-ondas levou a sinais de emissão aprimorados de Gd I, Zr I, Fe I, Ce I e Ce II. Nenhuma auto-absorção de emissões de Gd foi evidente nos gráficos de calibração do limite de detecção. Além disso, a irradiação com micro-ondas diminuiu os desvios padrão das emissões de Gd e Ce e reduziu o limite de detecção de Gd em 60%.

Durante o descomissionamento de detritos de combustível nuclear na Usina Nuclear de Fukushima Daiichi, o armazenamento e o descarte de materiais radioativos tornaram-se questões importantes1. Classificar a complexa mistura de colunas de concreto, barreiras de aço, varetas de combustível e combustível nuclear fundido é dificultado por um ambiente altamente radioativo superior a 70 Gy/h2. Embora seja possível explorar o interior do reator com uma câmera de alta resolução, é necessária uma análise quantitativa para entender o nível de contaminação nuclear de cada pedaço de entulho. Medições de fluorescência de raios X (XRF) também foram pesquisadas para detecção no núcleo3. No entanto, a durabilidade da radiação da espectroscopia de quebra induzida por laser (LIBS) com fibra acoplada (FC), que é capaz de suportar 800 Gy/h por 2 h, confirma a operação in situ garantida4,5,6,7.

A composição presumida dos detritos do combustível nuclear inclui óxido de urânio (UO2) do combustível nuclear, zircônio (Zr) do revestimento, aço inoxidável (Fe, Ni, Cr) do material estrutural circundante e óxido de gadolínio (Gd2O3), que foi incorporado em algumas das varetas de combustível1,2,8. O Gd2O3 é usado para controlar a reatividade do combustível, pois o gadolínio (Gd) atua como um absorvedor incinerável de nêutrons térmicos com o auxílio das seções de choque de alta absorção de nêutrons dos isótopos 155Gd e 157Gd8,9. Gd é, portanto, um excelente índice de periculosidade para cada pedaço de entulho; assim, a medição da abundância relativa de Gd nos detritos é essencial. No entanto, devido à alta radioatividade dentro do vaso do reator, os detritos do combustível nuclear estão atualmente inacessíveis e ainda não foram identificados. Assim, há uma necessidade premente de métodos para analisar remotamente os detritos e detectar os elementos acima em um campo de alta radiação.

Como os detritos de combustível reais não estão disponíveis como amostra, as medições FC-LIBS foram realizadas usando detritos nucleares substitutos sintetizados a partir de materiais óxidos mistos contendo Gd, Zr, Fe e cério (Ce). O Ce é um substituto do urânio (U) devido às semelhanças em sua estrutura eletrônica9,10. A detecção de Gd usando LIBS em tais materiais complexos é difícil devido à presença de linhas espectrais densas de elementos de terras raras que interferem fortemente entre si.

A LIBS usa diagnóstico óptico de plasma induzido por laser para a análise elementar de misturas complexas, com o mínimo ou nenhum preparo de amostra11,12. A técnica tem sido usada para detectar e analisar com sucesso várias amostras contendo U7,13,14,15. O U em sua forma natural pode ser enriquecido em várias frações atômicas de materiais físseis para uso em reatores nucleares. Uma revisão recente das aplicações de LIBS para plasmas de U16 listou as vantagens de usar LIBS para a identificação de materiais nucleares, incluindo a detecção rápida de longo alcance da composição isotópica do material nuclear. No entanto, a atenuação da transmissão de luz induzida por radiação limita a aplicação de LIBS; assim, micro-lasers foram desenvolvidos9.